Treibhausgase wie Kohlendioxid in nützliche Rohstoffe wie Treibstoffe umzuwandeln, wäre ein Meilenstein für den Klimaschutz. Diesem Ziel widmet sich e-conversion-Forscher Christopher J. Stein, Professor für Theoretische Chemie an der TU München, School of Natural Sciences. Mit seinem Team arbeitet er an Methoden, um Katalysatoren realistischer zu beschreiben und so ihre Wirkung zuverlässig vorherzusagen. Katalysatoren sind das Herzstück vieler chemischer Prozesse und machen sie so erst technisch nutzbar. Auch bei der CO₂-Reduktionsreaktion, die das Klimagas als Ausgangsstoff für die Chemieindustrie erst zugänglich macht, hängt alles von einem geeigneten Katalysator ab. „Viele Materialien sind vielversprechend, aber oft nicht stabil oder effizient genug für den industriellen Maßstab“, erklärt Christopher Stein. „Für uns als Theoretiker in der Grundlagenforschung ist das eine große Motivation, diese Forschung mit unserem Wissen und Methoden zu unterstützen– und das bedeutet erstmal: die Reaktion genau beschreiben zu können.“ Diesem Ziel ist der TUM-Wissenschaftler gemeinsam mit Postdoktorandin Dr. Elena Kolodzeiski wieder einen großen Schritt nähergekommen wie eine aktuelle Publikation in der Fachzeitschrift Angewandte Chemie zeigt.

Zoom auf die Katalysatoroberfläche

Bisher beruhen Simulationen meist auf stark idealisierten Modellen, sprich Oberflächen mit perfekt angeordneten Atomen. „Aber Experimente der letzten Jahre haben gezeigt, dass die Realität anders aussieht: Reaktionen finden an Defekten und unregelmäßigen Strukturen statt. Zudem verändern sich die Oberflächen unter den Reaktionsbedingungen ständig und hängen ab von pH-Werten, Temperaturen und vielem mehr“, sagt Christopher Stein. In der aktuellen Veröffentlichung zeigen Stein und Kolodzeiski, wie sich Simulationen der CO₂-Reduktion auf Kupferoberflächen trotzdem effizient und präzise durchführen lassen. Der Ansatz heißt Projection-Based Embedding. „Dazu zerlegen wir das Gesamtsystem in zwei Teilsysteme: einen kleinen zentralen Ausschnitt, in dem die Reaktion stattfindet, und die Umgebung. „Für den Reaktionsausschnitt wollen wir höchstgenaue quantenchemische Methoden nutzen – und für den umliegenden Teil weniger rechenintensive Verfahren“, erklärt Elena Kolodzeiski. Die Herausforderung: Bei metallischen Katalysatoren wie Kupfer sind die Elektronen stark delokalisiert, also über viele Atome verteilt. Das erschwert eine sinnvolle Zerlegung des Gesamtsystems. Die Publikation zeigt nun erstmals, dass dies doch gelingen kann, wenn bestimmte Bedingungen eingehalten werden.

Der richtige Schlüssel fürs Elektronen-Wechselspiel

Eine entscheidende Komponente ist der richtige Umgang mit dem sogenannten „exakten Austausch“. Die TUM-Forschenden haben in ihren Rechnungen nun gezeigt, wie diese Komponente gewählt werden muss, um eine sinnvolle Beschreibung der künstlich eingeführten Grenze zwischen Reaktionsausschnitt und Umgebung zu ermöglichen. „Mit diesem Ansatz ist es uns gelungen, die Bindungsstärke wichtiger Intermediate der CO₂-Reduktionsreaktion auf Kupferoberflächen akkurat zu berechnen – ein System, das in der Elektrokatalyse als vielversprechend gilt. Zudem lässt sich der Ansatz auf andere Metalle und Reaktionen übertragen“, sagt Christopher Stein. Und er zeigt, dass Katalysator-Screening mit Einbettungsmethoden auch bei metallischen Oberflächen möglich ist. Die Forschenden können jetzt die Lupe auf relevante Prozesse legen, ohne die Umgebung zu vernachlässigen und ohne Kompromisse bei der Genauigkeit machen zu müssen.

Die Arbeit fügt sich nahtlos in Steins langfristige Forschungsstrategie ein: Erst kürzlich erhielt er für das Projekt HeliECat einen ERC Starting Grant. Ziel ist es, mithilfe von quantenchemischen Modellen und künstlicher Intelligenz Simulationen so realitätsnah zu simulieren, dass sie in der Praxis als verlässliche Wegweiser für Experimente dienen können. Damit rückt die Vision ein Stück näher, CO₂ nicht nur zu vermeiden, sondern aktiv in Wertstoffe zurückzuführen – ein entscheidender Beitrag zu einer nachhaltigen Kreislaufwirtschaft.

Publikation

Elena Kolodzeiski, Christopher J. Stein. Efficient Electronic-Structure Methods Toward Catalyst Screening: Projection-Based Embedding Theory for CO₂ Reduction Reaction Intermediates; Angewandte Chemie 2025
https://doi.org/10.1002/anie.202503418

Kontakt

Prof. Dr. Christopher J. Stein
Technische Universität München
TUM School of Natural Sciences
Department of Chemistry
christopher.stein(at)tum.de

Originalartikel: https://www.e-conversion.de/de/simulation-co2-reduktion/